Abstrak
Redoks anionik oksigen tegangan tinggi memberikan peluang transformatif untuk mencapai kepadatan energi baterai yang tinggi. Namun, sulit untuk menjamin reversibilitas redoks kationik dan anionik untuk bahan katode oksida logam transisi (TM) berlapis karena reaktivitas redoks oksigen yang tinggi dan penataan ulang struktur yang kompleks. Di sini, bahan katode Na 0,78 Ni 0,12 Li 0,18 Mn 0,7 O 2 (NNLMO) berlapis sarang lebah dengan superlattice topologi ganda NiMn 6 dan LiMn 6 diusulkan untuk baterai ion natrium. Studi teoritis dan eksperimental menunjukkan bahwa konfigurasi elektronik Ni 2+ berfungsi sebagai penyangga redoks untuk menyetel aktivitas redoks kationik dan anionik dengan memperbesar celah energi antara orbital O 2 p dan Mn 3 d , sementara topologi NiMn 6 membuat topologi LiMn 6 terdelokalisasi dalam lapisan TM untuk memperkuat stabilitas superstruktur melalui penekanan migrasi Mn intralayer dan pembentukan O 2 . Hasilnya, NNLMO menghasilkan kapasitas yang sangat reversibel sebesar 224 mAh g −1 dengan histeresis tegangan yang dimitigasi dan menunjukkan retensi kapasitas yang luar biasa sebesar 92,2% selama 50 siklus dalam rentang tegangan lebar 1,5–4,5 V. Temuan ini menunjukkan wawasan baru ke dalam desain superstruktur topologi bahan katode oksida berenergi tinggi untuk baterai berkelanjutan.