Abstrak
Meskipun logam yang melimpah di Bumi merupakan alternatif yang ramah lingkungan dan berkelanjutan bagi logam mulia untuk konversi kimia katalitik, pertukaran ligan cepat yang melibatkan sebagian besar logam dasar membuat pengembangannya menjadi katalis yang kuat dan dapat digunakan kembali menjadi sangat menantang. Yang dijelaskan dalam karya ini adalah jenis baru katalis heterogen yang berasal dari lapisan logam-organik (MOL) 2D yang dicangkokkan dengan kompleks Cu(I) yang terkoordinasi dengan catenane. Selain aksesibilitas substrat yang baik, fungsionalisasi yang mudah, dan fitur-fitur menguntungkan lainnya karena dukungan MOL, ikatan mekanis dalam ligan catenane yang ditambatkan juga merupakan mekanisme baru untuk secara dinamis membatasi lingkungan koordinasi dan secara kinetik menstabilkan Cu(I) yang terkoordinasi untuk menghasilkan katalis heterogen yang terdefinisi dengan baik, aktif, namun stabil. Studi katalitik percontohan menggunakan reaksi penggandengan silang C–O dehidrogenatif model menunjukkan bahwa MOL yang dicangkokkan catenane dengan Cu(I) menghasilkan pembentukan eksklusif produk penggandengan C–O, sedangkan katalisis kontrol menggunakan katalis Cu(I) serupa yang didukung oleh ligan makrosiklis non-interlock juga menghasilkan produk sampingan penggandengan C–C, yang pembentukannya dimediasi oleh keberadaan Cu(II) yang tidak terkontrol, sehingga menonjolkan peran khusus dan potensi koordinasi catenane yang belum dimanfaatkan dalam pengembangan katalis turunan logam dasar untuk kondisi katalitik yang menantang.